Boas,
eu optaria por uma volta circular. Tal como descreve acima, Rio Tinto, Alfena, Guimarães (aqui pode apanhar a ciclovia até Fafe, não vejo qualquer inconveniente, muito pelo conrario), de Fafe, sobe à Lameirinha, Arco de Baúlhe (aqui, poderá ou não seguir até Mondim pela ciclovia), Mondim/Sra da Graça.
De salientar que há, naturalmente outras opções. Por exemplo, de Alfena sobe a Paços de Ferreira, Felgueiras, passando pelo castelo de Arnoia, desce a Celorico, segue para Mondim/Sra da Graça.
Relativamente ao regresso, de Mondim, segue a nacional (ou ciclovia) até Amarante... em Amarante, tem duas opçõs. Pode seguir a nacional até ao Marco de Canaveses, e aqui, segue para Entre os Rios, Gondomar. Ou, sobe à Lixa, Penafiel, Paredes, Baltar, Valongo, Gondomar. É só escolher.